Το Βυζαντινό Μουσείο Πάρου, που σήμερα είναι ανοιχτό στους επισκέπτες και στεγάζει ένα τμήμα των κειμηλίων της Εκατονταπυλιανής, έχει βέβαια τη δική του μικρή ιστορία. Η συγκρότηση της συλλογής εικόνων και κειμηλίων στην Εκατονταπυλιανή άρχισε αρκετά νωρίς, στις αρχές του αιώνα μας, με πρωτοβουλία του αρχιμανδρίτη και εφημερίου της Εκατονταπυλιανής Γεωργίου Φιλ. Σκαραμαγκά (1867 - 1944). Περιελάμβανε αρχικά έργα που βρίσκονταν από αιώνες στον ίδιο το ναό και άλλα που συνελέγησαν ως επί το πλείστον από εκκλησίες της Παροικίας. Έκτοτε η συλλογή εμπλουτιζόταν συνεχώς είτε από δωρεές είτε με την περισυλλογή και άλλων εικόνων.
Η πρώτη αυτή συλλογή στεγάστηκε αρχικά στα ισόγεια κελλιά της βόρειας πτέρυγας της Εκατονταπυλιανής, γνωστή ως "Βυζαντινό Μουσείο Πάρου", που οργάνωσε γύρω στο 1931 η παριανή αρχαιολόγος Ειρήνη Βαρούχα Χριστοδουλοπούλου (1896 - 1979). Με το θάνατο όμως του πατρός Γεωργίου Σκαραμαγκά, ο οποίος από το 1936 είχε διοριστεί έκτακτος επιμελητής αρχαιοτήτων, το μουσείο έκλεισε. Αργότερα, επί αρχιερατείας του μακαριστού Μητροπολίτη Επιφανίου, η συλλογή μεταφέρθηκε σε τρία κελλιά του επάνω ορόφου της νότιας πτέρυγας του κτηριακού συγκροτήματος της Εκατονταπυλιανής, τα οποία είχαν ειδικά διασκευαστεί για να τη στεγάσουν
Έτσι, το "Βυζαντινό Μουσείο Πάρου" λειτούργησε πάλι, για μικρό όμως χρονικό διάστημα, σε αυτούς τους χώρους. Μετά την εκδημία του Μητροπολίτη Επιφανίου, το μουσείο έκλεισε για δεύτερη φορά και τα έργα συγκεντρώθηκαν και αποθηκεύτηκαν σε ένα κελλί. Εν τω μεταξύ, το 1967, αρκετές από τις εικόνες της συλλογής συντηρήθηκαν επιτόπου από το προσωπικό των τότε Κεντρικών Εργαστηρίων Συντήρησης και αργότερα, το 1980-81, συντηρήθηκαν και άλλες εικόνες στο Κέντρο Συντήρησης Αρχαιοτήτων της Αρχαιολογικής Υπηρεσίας